Zr55Cu35Al10合金のTg付近の局所原子構造研究

Scientific Reports volume 13、記事番号: 9207 (2023) この記事を引用

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Zr55Cu35Al10合金のガラス転移温度(Tg)付近の構造を古典分子動力学シミュレーションを用いて調べた結果、微量のエネルギー吸収により相互結合領域(iゾーン)の原子結合が緩むことが判明した。 、温度が Tg に近づくと簡単に自由体積になります。 i ゾーンの代わりに、クラスターが自由体積ネットワークによって大きく分離されると、固体の非晶質構造が過冷却液体状態に変換され、その結果、強度が急激に低下し、塑性が限定された塑性変形から超塑性へと大きく変化します。

液相線より上の温度での液体の原子分布はランダムで均一であると考えられていました。 しかし、さまざまな検出技術の開発により、液体中の原子は短距離および中距離の秩序を示すことが判明しました。 長距離にわたって無秩序な原子配列を持つ新しいガラス状金属 - 金属ガラスは、しばしば凍った金属液体と呼ばれていました。 原子の完全に無秩序な配置のトポロジカル モデルは、アモルファス合金の発見以来、長い間、アモルファス合金の原子配置モデルとして認められてきました 1、2、3、4、5。 自由体積とは、原子が完全に無秩序に配置された場合と、結晶が規則的に配置された場合の体積の差を意味します。 自由体積の割合は、多くの場合、結晶化前後のアモルファス合金の体積の変化によって決まります。 自由体積の概念は、金属ガラスの物理的および機械的特性を説明するために広く使用されています6、7、8、9、10。 しかし、研究者らは、異なる冷却速度で製造された金属ガラスは異なる機械的特性を持ち、異なる液体温度で製造された金属ガラスは異なる熱的特性を持ち、異なる結晶化プロセスを示すことを発見しました。これは、凍結した金属液体内の原子配列が異なることを意味します。完全に無秩序ではないが、異なる温度下で凍結した組織は、対応する短距離および中距離の秩序構造を持ち、冷却速度とともに変化するはずです11、12。

金属ガラスは、その独特な構造的特徴により、理論値に近い非常に高い強度と異常に大きな弾性歪みを示します13、14、15。 アルミニウム、チタン、銅合金、鋼と比較して、Zr系金属ガラスの強度はTi6Al4Vや17-4ssステンレス鋼の2倍以上です。 線形弾性ひずみは、通常の合金の2倍以上の降伏点まで理想的に維持されます。 金属ガラスは非常に高い機械的強度と物理的特性を持っていますが、巨視的な可塑性は非常に低いです。 大きな線形弾性変形が発生し、降伏限界に達した後、金属ガラスは高度に局所的なせん断バンドの動きによって変形します 16、17、18、19。 せん断帯の厚さはわずか数十ナノメートルです。 せん断領域には大きな変形がありますが、金属ガラスは複数のせん断領域または 1 つのみのせん断領域が変形した場合にのみ破壊されます。そのため、1% よりはるかに小さい延性変形が、限界に達した後に破壊されることがよく示されます。収量制限20、21、22。

構造と特性の関係を理解することは、原子構造の研究の基本的な目標です。 ガラス質材料の構造モデルと物理的および機械的特性との関係をどのように明らかにするかが重要です23,24。 示差走査熱量測定 (DSC) は、ガラス転移中のエネルギー吸収が 0.79 W/g であることを示しました。 しかし、Zr系金属ガラスが室温で非晶質固体から過冷却液体状態に変化すると、ほとんどエネルギーを吸収するだけで強度が2000MPaから70MPaに急激に低下し、可塑性も限界から大きく変化します。塑性変形から超塑性へ。 低エネルギー吸収はどのようにして BMG の原子構造を変化させ、液体のような機械的特性をもたらすのでしょうか? 構造と特性の関係は、原子の幾何学的パッキングだけでなく、原子間の結合特性にも関連しており、結合長は最も重要な要素の 1 つです 29,30。

ごく最近では、高強度中性子、高エネルギーシンクロトロン回折技術、および分子動力学 (MD) シミュレーションを使用した局所原子構造の原子結合長と原子パッキングの研究に基づいて、金属ガラスの原子構造が注意深く特徴付けられました。 。 正二十面体は、金属ガラスの基本的な局所構造として特定されており、近年広く研究されています。 セルテックら。 Al は正二十面体短距離秩序 (SRO) の形成に対して Ag よりもはるかに大きな影響を及ぼし、Zr50Cu30Al20 合金は Zr50Cu50−xAlx (x = 0、10、20、30、40、および 50) で最高のガラス形成能力を有することを発表しました。 ) MD シミュレーションを実施することにより合金を開発します 25,26。 張ら。 は、ab initio MD シミュレーションを使用して、歪んだ正二十面体 ⟨0, 1, 10, 2⟩ が多くの多成分金属ガラスの基本的な SRO として特定されたことを報告しました27。 下野ら28は、MDシミュレーションを用いて、正20面体クラスターに囲まれたFrank-Kasperクラスターで形成されるランダムネットワークを金属ガラスの基本的な中距離秩序構造とみなした。 この研究では、金属ガラスの強結合クラスターモデルが採用されました29,30,31,32,33,34,35,36,37。 密結合クラスタ モデルは主にクラスタ、相互接続ゾーン (i ゾーン)、および空きボリュームで構成されます。クラスタは i ゾーンによって接続され、空きボリュームはクラスタ間に形成されます。 i-zone の概念は、このモデルにおいて重要な役割を果たします29、30、31。 最近傍原子は、クラスター、i ゾーン、および自由体積原子結合に分類されます。 異なる合金系では、クラスター、i ゾーン、および自由体積結合長の定量化は、金属ガラス構造と、特定の合金系の異なる元素の半径に従って実験から得られた対応する結晶化構造を比較することによって定義できます。システム32、33、34、35、36、37。 強結合クラスターモデルにより、アモルファス合金中の局所的な原子構造を定量的に特徴付けることができ、上記の現象の説明に貢献します。

私たちの研究では、Sheng らによって提案された埋め込み原子法 (EAM) ポテンシャルを使用した古典的な分子動力学が使用されています。 ガラス転移温度 (Tg) 付近の Zr55Cu35Al10 合金の構造を調査するために使用されました5。 シミュレーションでは、16,000原子の初期配置を持つ立方体セルを設定し、合金の組成に応じてZr、Cu、Al原子をランダムに生成し、初速度分布はマクスウェル・ボルツマン分布に従った。 プロセス全体は、温度制御用のノーズ・フーバー・サーモスタットと圧力制御用のノーズ・フーバー・バロスタットを備えたNPTアンサンブルの3次元周期境界条件で実行されました。 外部圧力はゼロに設定されます。 まず、系の初期温度を 2.5 K に設定し、次に温度を 2000 K まで上昇させて元の構造を破壊し、バランスの取れた液体構造を取得しました。 その後、系を1010 K/sの速度で300 Kまで冷却し、固体の非晶質構造を得た。 シミュレーションにおける Tg は、300 ～ 600 K および 900 ～ 1200 K の温度範囲における位置エネルギー (PE) 曲線の 2 つの部分と、その付近の対応する温度における構造を線形フィッティングおよび外挿することにより、約 730 K で特定されます。 Ｔｇが得られた。

原子間の強さを記述するために、強結合クラスター モデルが使用されました。 クラスター結合は、結合力の強い原子で形成されます。 自由体積結合は液体のような緩い結合を持ちます。 i ゾーンの結合の強さはその中間になります。 鋳放しバルク金属 Zr55Cu35Al10 ガラスの最も近い原子ペアのペア分布関数 (PDF) を、15 K の温度で測定した完全に結晶化した対応物と比較することにより、クラスター、i ゾーン、および自由体積結合が定義されました 31,32。 33. i ゾーン結合の初期距離はその特性原子半径より少なくとも 2.8% 大きく設定され、自由体積結合の初期距離は特性原子半径より 9.6% 大きく設定され、自由体積結合の最終位置はは、対応する部分 PDF の最初のピークの終わりにあります。 さらに、さまざまな原子の結合形成エネルギーは次のように計算され、表されます。

\(E_{p,\alpha }\) はシミュレーションから得られる PE を表します。 \(E_{ref,\alpha }\) は、\(\alpha\) 型原子の基準エネルギーです。 結晶 PE (hcp Zr、fcc Cu、fcc Al) が基準エネルギーとして使用されます。

図 1 は、300 K (固体非晶質状態) と 800 K (過冷却液体状態) での全体および部分 PDF の比較を示しています。 全体および部分 PDF から、主な違いが最初のピークに存在することがわかります。 最初のピークの強度は 300 K で大幅に増加し、ピーク幅は減少します。これは、300 K では結合長の短い原子ペアがより多く存在し、800 K では最初のピークの谷付近で結合長の長い原子ペアが形成される可能性が高くなることを意味します。 K. 部分 PDF (ZrZr、ZrCu、ZrAl、CuCu、および CuAl) の場合、異なる原子ペア (ZrCu、ZrAl、および CuAl) の PDF 曲線のピーク強度は、同様の原子ペア (ZrZr と ZrZr および CuAl) のピーク強度よりもはるかに強いです。ジルコニウム）。 Al 濃度が低く、AlAl 部分 PDF の計算統計が不十分であるため、AlAl 部分 PDF はここでは示されていません。 図2から、300 Kから800 Kまで、iゾーン原子結合の割合がわずかに減少し、自由体積原子結合の割合が増加し、全体でクラスター原子結合の割合が大幅に減少することがわかります。 300 K と 800 K での PDF の最初のピークの差に従って、クラスター系と Zr、Cu、および Al を中心とした原子ペアが観察されました。Al を中心とした原子結合の場合、クラスター原子結合の割合は約 0.68 に達します。 Ｚｒを中心とする原子結合よりもはるかに高い。 Zr55Cu35Al10合金ではAl含有量が最も少ないが、Alクラスター原子結合の割合が最も大きく、異なる原子対Al-ZrまたはAl-Cu間の結合が強い傾向があることを示している。

300 K と 800 K での全体ペア分布関数と部分ペア分布関数 (PDF) の比較。

クラスター、相互接続ゾーン (i ゾーン)、および系全体の 300 ～ 800 K における自由体積原子結合の割合と、Zr、Cu、および Al を中心とした原子ペアの変化。

図 3 は、さまざまな原子ペア (Zr-Zr、Zr-Cu、Zr-Al、Cu-Cu、Cu-Al、Al-Al) の割合とエネルギー分布を示しています。 この図では、異なる原子ペアの特徴的な位置、i ゾーン原子結合の開始位置、および自由体積原子結合の開始位置が、それぞれ赤、オレンジ、紫の線で示されています。 オレンジ色の線と紫色の線の間の原子ペアは i ゾーン原子結合に属し、オレンジ色の線の左側の原子ペアはクラスター原子結合に属し、紫色の線の右側の原子ペアは自由体積原子結合に属します。 。 分数曲線は基本的にガウス分布を示し、特徴的な位置はさまざまな原子ペアのピーク位置の右側にあります。 300 K と 800 K の分数曲線を比較すると、ピーク位置は基本的に変化しないが、ピーク強度が大幅に減少し、ピーク幅が増加していることがわかります。これは、クラスター原子結合の減少と自由体積原子結合の増加を示しています。 。 エネルギー分布曲線は「U」字型で、300 K および 800 K で原子対の距離が増加するにつれて最初は減少し、その後増加します。低エネルギー部分はオレンジ色の線と紫色の線の間で最も多く、i ゾーンに対応します。原子結合。 したがって、i ゾーンは構造の重要な部分であり、その存在によってシステムのエネルギーが削減され、上記の現象を説明するのに大いに役立ちます。

300 K および 800 K における原子ペアの距離の関数としての、さまざまな原子ペア (Zr-Zr、Zr-Cu、Zr-Al、Cu-Cu、Cu-Al、Al-Al) の割合とエネルギーの変化K.

シミュレーションでは原子の配置を「物理的に」見ることができます。 図 4 は、i ゾーンと空きボリュームを持つクラスターを示しています。 クラスターの中心は Al で、その最も近い周囲の原子は Zr であり、1 つの Cu-Al ペアを除いて Zr-Al ペアを形成します。 緑色のバーで示された結合は i ゾーンを示し、赤色のバーはフリー ボリュームを示します。 緑色のバーの結合は、赤色のバーの結合と同様に分離されていません。 それらは互いに関連付けられています。 このように、緑色の 3 つの結合が共有原子を持ち、赤色の結合も同じであることを見つけるのは簡単です。 それは、三次元空間にネットワークを形成することができる領域として存在していることを意味します。 i-zone とフリーボリュームネットワークの構成は、金属ガラスにとって非常に重要です。

局所原子構造における i ゾーンと自由ボリュームに囲まれた Al 中心クラスター。 クラスター結合は黒色、i ゾーンは緑色、自由ボリュームは赤色で表示されます。

300～800Kの構造をピックアップして徹底的に解析します。 300 K から 800 K までのシミュレーションで原子を追跡すると、すべての原子が短距離移動するだけで、シェル原子は基本的に変化せずに系が拡大することがわかります。 温度が 300 K から 800 K に上昇すると、原子ペア間の距離が増加し、クラスター原子結合の一部が i ゾーン原子結合に変化してエネルギーを放出しますが、一部の i ゾーン原子結合は自由体積原子結合に変化してエネルギーを吸収します。 原子の長距離移動と、自由体積、i ゾーン、およびクラスター結合間の変換が存在しないことが、室温で固体のアモルファス状態から過冷却液体に構造を変化させるのに必要なエネルギーが非常に小さい主な理由であると考えられます。 しかし、その構造は大きく変化しました。 温度が 300 K の場合、クラスター原子結合の割合は非常に高く、i ゾーン原子結合の割合は自由体積原子結合の割合よりもはるかに高くなります。 温度が 800 K に達すると、クラスター原子結合の割合が大幅に減少し、自由体積原子結合の割合が i ゾーン原子結合の割合を超えます。 クラスターと i ゾーンを消費することで、より多くの空きボリュームが形成されます。 クラスターは主に i ゾーンではなく自由体積によって接続されており、クラスターはより簡単に移動および回転し、粘性のある液体状態を形成する可能性があります。 したがって、温度が Tg を超えると、強度が急激に低下し、可塑性が急激に増加します。

要約すると、Zr 基合金のアモルファス固体状態から過冷却液体状態への変態には、エネルギー吸収はほとんど必要ありませんが、Zr 基アモルファス合金の機械的特性は、強度の急激な低下や急激な低下など、大きな変化を受けています。可塑性の増加。 強度と可塑性の変化は、クラスター周囲の i ゾーンと自由体積の分布の変化に起因すると考えられます。 温度が Tg に近づくと、少量のエネルギーを得ることで i ゾーンの原子結合が緩み、自由体積になりやすくなります。 i ゾーンの代わりに自由体積に囲まれたクラスターが増えると、非晶質構造が過冷却液体構造に変換され、自由体積に囲まれたクラスターがスムーズに移動できるようになるため、強度と塑性が大きく変化します。

現在の研究中に使用および/または分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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趙景峰＆朱玄佑

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JZ と XZ が主な原稿テキストを書きました。 YC と CS が図 1 と 2 を作成しました。JL が図 3 と 4 を作成しました。GZ が原稿を修正しました。著者全員が原稿をレビューしました。

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Zhao, J.、Chen, Y.、Shao, C. 他 Zr55Cu35Al10合金のTg付近の局所原子構造研究。 Sci Rep 13、9207 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-36524-3

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受領日: 2023 年 3 月 30 日

受理日: 2023 年 6 月 5 日

公開日: 2023 年 6 月 6 日

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